Происхождение углерода при фотовосстановлении углекислого газа MXene-содержащими катализаторами
MXene (максены) – это обширный класс двумерных наноматериалов, состоящих из ультратонких (толщиной в несколько атомных слоев) карбидов, нитридов или карбонитридов переходных металлов. Наночастицы MXene считаются перспективными сокатализаторами для фотокаталитического восстановления CO2 (CO2RR) на полупроводниковых носителях, таких как TiO2. Однако их собственная гидролитическая нестабильность может приводить к образованию углеродсодержащих газообразных продуктов, идентичных целевым продуктам.
В данном исследовании систематически изучается это взаимовлияние на примере модельной системы Ti3C2Tx/TiO2. Показано, что водные «чернила» Ti3C2Tx подвергаются непрерывному гидролизу в условиях окружающей среды с выделением CH4, CO, CO2 и углеводородов C2, причем этот процесс значительно ускоряется под действием видимого света за счет фототермального эффекта. Фотокаталитические испытания модельных катализаторов Ti3C2Tx/TiO2 позволили сделать ключевое наблюдение: CO2 не только не увеличивает скорость выделения CH4, но даже подавляет процесс по сравнению с инертной атмосферой (Ar). Образование продуктов (CHx, CO) коррелировало с загрузкой MXene и степенью его дисперсии, при этом однослойные и малослойные частицы деградировали быстрее. Общее количество выделившегося углерода в час составляло лишь около 1% от изначально присутствовавшего в MXene, что согласуется со многими литературными данными.
Полученные результаты доказывают, что гидролитическое разложение Ti3C2Tx приводит к неверной интерпретации эффективности фотокатализа. Для разграничения истинного восстановления CO2 фотокатализаторами на основе MXene и деградации катализатора необходимо проведение строгих контрольных экспериментов.
Результаты работы опубликованы в журнале Inorganic Chemistry.
Источник: Пресс –служба ИНХ СО РАН